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【記者発表】表面ラビング処理による液体・液体相転移の加速

○発表者
田中 肇(東京大学生産技術研究所 教授)

○発表のポイント
◆分子性液体の亜リン酸トリフェニルにおいて、表面のラビング処理(注1)により液体・液体相転移が著しく加速されることを発見した。
◆液体1から液体2への転移について、ラビングありとなしの場合のダイナミクスを比較することで、ラビングの効果を詳細に調べた。
◆本研究成果は、液体・液体相転移の転移速度の制御を可能とするもので、その応用に新しい道を開くものとして期待できる。

○発表概要
ある種の物質において、冷却や加圧により一つの液体が別の液体に転移することが見出されており、この転移現象は、液体・液体転移と呼ばれている。これまで、液体・液体転移現象はその存在そのものが議論の対象となり、主に基礎的観点から研究されてきた。一方、液体・液体転移により、液体の密度・屈折率、表面濡れ性、粘性、化学的性質などが大きく変化することが知られており、これらをテーマにした研究が実現されれば、応用上の大きなインパクトが期待できるが、これまでそのような研究はほとんど皆無であった。
このたび、東京大学生産技術研究所の田中肇教授と村田憲一郎特任研究員(現 北海道大学低温研究所助教)の研究グループは、液晶ディスプレーにおいて液晶分子を配向させるのに広く用いられてきたラビングという表面処理により、亜リン酸トリフェニルの液体・液体転移の転移速度が大幅に加速される現象を発見した。この成果は、基礎的観点から重要であるばかりでなく、液体・液体転移のダイナミクスを表面処理により制御可能であることを示した点で、応用面でも大きなインパクトがある。

○発表内容
液体・液体転移は液体の温度を変化させることで簡単に誘起することが可能である。これは、高温においては液体1が液体2より安定であるが、低温においては、この関係が逆転し、液体2の方がより安定になるためである。この際、液体1が液体2に変化する仕方には、転移に際しエネルギーの障壁を超える必要がある核形成・成長型と、より低温で見られ、エネルギーの障壁なく連続的に転移可能なスピノーダル分解型があると考えられる。後者においては、液体・液体転移は温度変化後すぐ開始するが、前者においては、障壁を超えるのに長時間を要するため、転移はすぐには開始されず、長い待ち時間ののちに開始されることになる。この二つの転移様式が変化する境目の温度、すなわち待ち時間が消失する温度は、スピノーダル温度と呼ばれる。
今回本研究グループは、液体・液体転移を示す有機液体である亜リン酸トリフェニルを、液晶ディスプレーに広く用いられるラビングにより表面処理されたセルに封入すると、核形成・成長型の液体・液体転移においても待ち時間が消失し、その結果、転移のスピードが大幅に加速されることを発見した(図)
また、その原因が、ラビング処理で表面に形成されたnmオーダーの凸凹により、表面とより相性のいい液体2がスピノーダル温度以上においても障壁なく形成されるようになるためであることを明らかにした。さらに、ラビングはもともと障壁なく転移が進行するスピノーダル分解型の液体・液体転移には全く何の影響も与えないことも明らかになった。このことは、液体・液体転移に、実際に核形成・成長型とスピノーダル分解型の二つの転移様式が存在し、相互の転換はスピノーダル温度において徐々にではなく比較的急激に起きていることを直接支持する実験的証拠であるといえる。加えて、液体・液体転移が、一次の熱力学相転移であることを裏付ける。
本成果は、分子性液体における液体・液体転移における二つの転移様式の存在を確立したという基礎的観点だけでなく、将来マイクロフルイディクスなどの分野で、液体・液体転移により液体の性質を制御する際、表面処理により転移速度を制御可能であることを示した点で、応用面での意義も大きいと期待される。液体・液体転移により、液体の密度・屈折率、表面濡れ性、粘性、化学的性質などが大きく変化することが知られており、それゆえ将来、液体・液体転移により液体のさまざまな物性を制御できる可能性を持っている。


○発表雑誌
雑誌名:Scientific Advances
論文タイトル:Impact of surface roughness on liquid-liquid transition
著者: Ken-ichiro Murata and Hajime Tanaka
DOI番号:10.1126/sciadv.1602209
アブストラクトURL:http://advances.sciencemag.org/content/3/2/e1602209

○問い合わせ先
東京大学生産技術研究所
教授 田中 肇
Tel:03-5452-6125
研究室URL:http://tanakalab.iis.u-tokyo.ac.jp/

資料

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(図)亜リン酸トリフェニルの218Kにおける液体1から液体2への転移過程
上の段の図は、ラビングなしのセル中での液体・液体転移の顕微鏡像とその断面の模式図。液体1の中に液体2の液滴が形成され、それが徐々に成長していく様子がわかる。
下の段の図は、ラビングありのセル中での液体・液体転移の顕微鏡像とその断面の模式図。セル表面から液体2の相が急激に成長していることがわかる。その結果液体・液体転移の速度は倍以上に加速している。
セル厚はともに10μm、スケールバーは20μm。

用語解説

(注1)ラビング処理
ラビング処理とは、基板表面にポリイミド系の配向膜を形成後、その表面を布などで一方向に擦ることを指し、液晶分子配向技術として広く用いられている。
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